Lors de la mission Apollo 8 pendant laquelle trois astronautes sont placés en orbite autour de la Lune, il est un des membres de l'équipage de réserve. Edwin Aldrin et Michael Collins sont choisis pour constituer avec lui, l'équipage d'Apollo 11. Leur mission : tenter, pour la première fois, un alunissage. Le 16 juillet 1969, les trois coéquipiers décollent de Cap Canaveral en
Floride. Le vol se déroule sans encombre et, trois jours plus tard, Apollo 11 se place en orbite autour de la Lune. Le 21 juillet à 2 h 56 (3 h 56 heure de
Paris), Neil Armstrong devient le premier homme à avoir marché sur la Lune, plus précisément dans la «mer de la Tranquillité». Il prononce alors la célèbre phrase : « C'est un petit pas pour l'homme, mais un bond de géant pour l'humanité ». Un milliard d'êtres humains suivent l'exploit en temps réel sur leurs écrans de télévision. Après 151 minutes passées sur le satellite, Neil Armstrong et Edwin Aldrin repartent avec 21,75 kg d'échantillons et laissent un drapeau américain ! Le retour se déroule bien et les trois astronautes amerrissent dans le Pacifique, le 24 juillet. Ils sont accueillis en héros.